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    科研進展

    另辟蹊徑---缺陷結構演化實現高性能熱電材料

    稿件來源: 發布時間:2022-10-21

      熱電轉換技術能夠通過塞貝克效應(Seebeck effect)和帕爾貼效應(Peltier effect)實現熱能與電能直接相互轉換?;谠摷夹g制備的熱電器件具有系統體積小、無運動部件、無噪聲、無損耗和無污染等優點,在深空探測、固態制冷和精確控溫等領域有著重要的應用。熱電轉換效率主要由材料的無量綱熱電優值(ZT值)決定()。為了獲得高ZT值,熱電材料需要同時具有高的溫差電動勢(S)和電導率(σ)及低熱導率(κ),但三個參數協同調控困難。數十年來,熱電材料的ZT值一直處于1.0左右,熱電轉換效率較低。 

      近日,中科院理化所低溫材料及應用超導研究中心周敏與清華大學、日本國立材料研究所(NIMS)等國內外多個研究機構合作,提出了缺陷結構演化調控熱電輸運性能、提升ZT值的研究策略,這為實現高性能熱電材料研究提供了新思路。 

      該研究通過調控制備工藝誘導本征Ge空位進行高維定向演化,在碲化鍺材料中構建了從原子尺度的點缺陷、納米尺度的位錯和電疇到微觀尺度的晶界的多級結構。通過DFT計算可知GeTe中的位錯形成能為-38 meV/atom,理論上證實了可以通過Ge空位的調控形成大量的位錯和位錯網絡。這顯著降低了晶格熱導率,實驗得到Bi0.07Ge0.90Te-873的最小晶格熱導率僅0.48 Wm-1K-1,接近于理論最小值。此外,高維缺陷的構建弱化了載流子散射,在不影響Seebeck系數的前提下,提高了Hall遷移率和電導率,實現了電導率與Seebeck系數的解耦,大幅提升了電輸運性能。由于熱導率和電學性能的解耦調控,材料的ZT值達到了2.3以上的水平,并且在300 K-798 K的溫度段范圍內獲得了1.56的平均ZT值,這是目前已報道的最高值?;谠?/span>GeTe基熱電材料制備了單臂熱電器件,獲得了144 mW的功率和1.82 Wcm-2的功率密度,優化修正后的最高轉換效率達到11%。 

      上述研究工作提出了缺陷結構演化協同調控熱電輸運性能、提高熱電優值的新思路。相關成果以Evolution of defect structures leading to high ZT in GeTe-based thermoelectric materials為題發表在Nature Communications上。該工作得到了理化所低溫材料及應用超導研究中心的大力支持。 

      文章鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-33774-z 

       

    1. 缺陷結構演化實現對電聲輸運性能的協同調控。(a) 缺陷結構演化調控電聲輸運特性示意圖;(b) 873 K燒結樣品的加權遷移率及加權遷移率和晶格熱導率的比值與723 K燒結樣品的對比;(c) 648 K溫度下ZT值與簡約費米能級及不同品質因子的關系 

        

    2. 空位誘導缺陷結構演化的TEM表征。(a,b) 723 K873 K燒結溫度下樣品的形貌對比;(c)(b)圖中隨機選取一處展示出的納米疇結構的高分辨TEM圖;(d) 一處在873 K燒結樣品中觀察到的位錯網絡;(e-i) 隨機選取的一處帶有位錯和空位層缺陷的高分辨TEM及其FFT、IFFT和應變分布圖;(j-m) 位錯網絡的選取電子衍射圖及不同g矢量(衍射矢量)方向下的形貌圖。 

        

    3. 缺陷結構演化對熱導率調控的機理。(a)不同溫度燒結樣品的晶格熱導率隨溫度的變化圖;(b) 873 K燒結樣品的室溫晶格熱導率與723 K燒結樣品的對比;(c) Debye-Callaway模型計算得到的缺陷演化對晶格熱導率的貢獻與實測樣品晶格熱導率很好吻合;(d) Debye-Callaway模型計算的不同缺陷對聲子散射的貢獻。 

        

    4. 缺陷結構演化對電輸運性能的影響。(a,b)電導率和Seebeck系數隨溫度變化的趨勢圖;(c)室溫下Hall載流子濃度和遷移率的變化情況;(d)功率因子隨溫度的變化及與其他文獻的對比情況。 

        

    5. 熱電優值與轉化效率測試。(a)不同燒結溫度下ZT值隨溫度變化情況的對比;(b) 300-798 K下平均ZT值與其他文獻的對比情況;(c,d) 器件測試的輸出功率及效率。 

        

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